Su primer papel cinematográfico llegaría poco después, en la cinta independiente The Heart of the Beholder. Después conseguiría un papel principal en el ‘remake’ producido por Michael Bay La morada del miedo, por el que logró el reconocimiento de la crítica.
Moretz se ha dejado ver recientemente en la gran pantalla en Kick-Ass: Listo para machacar, la adaptación llena de acción del cómic homónimo escrito por Mark Millar. En ella interpretaba a Hit Girl, una feroz y malhablada niña de 11 años que forma equipo con su padre (interpretado por Nicolas Cage) para luchar contra el crimen. El filme cosechó excelentes críticas, y la revista Teen Vogue concedió a Chloë el título de "chica de moda en ciernes con más posibilidades de triunfar".
En la producción de 2010 Diary of a Wimpy Kid, adaptación cinematográfica de la popular serie de libros infantiles de Jeff Kinney, Moretz interpretó a una seria niña de 13 años que viste de negro y es mucho más lista que sus compañeros.
El pasado verano Moretz rodó dos películas seguidas. Empezó por The Fields, para el director Ami Mann. Este ‘thriller’ psicológico está basado en hechos reales que tuvieron lugar en un pueblecito de Pensilvania en 1973. Moretz protagoniza el filme junto a Sam Worthington y Jessica Chastain. A continuación, Moretz se desplazó a Europa para empezar a trabajar en la cinta de Martin Scorsese Hugo Cabret, en la que interviene junto a Sir Ben Kingsley, Sacha Baron Cohen y Asa Butterfield, en una historia sobre un huérfano de 12 años que vive en las paredes de una estación de tren de París. Se trata de la primera película en 3D de Scorsese, estrenada en diciembre de 2011.
Tambien ha trabajado en la alabada y poco convencional comedia romántica (500) Días juntos, protagonizada por Joseph Gordon-Levitt y Zooey Deschanel, así como en Not Forgotten, con Paz Vega y Simon Baker. Entre los restantes créditos cinematográficos de Moretz figuran The Eye (Visiones), protagonizada por Jessica Alba, la favorita del circuito de festivales The Third Nail, Esta abuela es un peligro 2, protagonizada por Martin Lawrence, y The Children. Durante 2012 ha participado en "Sombras tenebrosas" la ultima producción del magnífico Tim Burton.
En la pequeña pantalla, Moretz ha intervenido en la producción de la cadena ABC "Sexy Money", ha aparecido como estrella invitada en las series "Me llamo Earl" y "Mujeres desesperadas" y ha puesto voz al personaje protagonista, Darby, en la serie de animación de Disney "My Friends Tigger and Pooh".
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